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在2012年7月27日上映的《中國好聲音》中，20歲的吳莫愁頭上的民謠性感從吳莫愁譜寫《pricetag》第一個韻母的頓時就展現下來，吳莫愁還僅僅一個大一師生，吳莫愁以一首高難度很難唱的《PriceTag》首先得到了庾澄慶的認可。

在2012年8月31日，《中國好聲音》第八場庾澄慶組第一輪考評中，吳莫愁和陶虹旭被庾澄慶導師分到了同一組，登臺PK演奏《BadRomance》歌曲。在《中國好聲音》第八場庾澄慶組第二輪考評中，吳莫愁抽中和褚喬登臺PK，選擇演奏了一首李玟的《美麗笨女孩》，最后榮獲了庾澄慶組的白銀夢想席位的第三個席位。

2012年9月21日，《中國好聲音》第十一場庾澄慶組四進一考評中，以一首《癢》與《天涯歌女》的串燒，直接被庾澄慶保研踏入第四輪考評。

2012年9月28日《中國好聲音》第十二場庾澄慶組終極考評第四輪考評中，吳莫愁和王韻壹登臺PK，演奏了一首《愛是擔心》，以60+58總分118票打敗王韻壹，榮獲庾澄慶組惟一一個夢想席位。9月30日《中國好聲音》年度總決選中，第一，第二輪分別演奏了《改變自己》，《流星雨》，淘汰了金志文、吉克雋逸，最后一輪與梁博的PK中，吳莫愁演奏了吳莫愁打算的最后一首歌——《一個人的生活》，最后獲得年度冠軍。

2012與庾澄慶合作單曲《我要給你》，并合作MV。2012受邀出席中央電視臺《夢想重唱團》，并兼任天津隊隊長。吳莫愁的首支個人單曲《愛愛性愛》全網播出。這首原本作為影片《廚子戲子痞子》推廣曲的《愛愛性愛》升級為影片插曲。

2012年12月6日，庾澄慶和吳莫愁搭乘快艇出席北京，全面開幕《我要給你》MV。同時，星空傳媒總裁田明現場宣布好聲音哈林工作室即將組建，不僅約請《美國好聲音》評委，還將約請艾薇兒為吳莫愁譜曲。由庾澄慶、吳莫愁獨唱的全新單曲《我要給你》MV即將公布。在播出后不到12小時的時間，這支MV的點擊率便輕松突破500萬。由衛視承辦的小型電視活動《夢想獨唱團》，出任第二季重慶隊隊長。按照賽程要求，吳莫愁招募集結20位來自各行各業的普通百姓，成立第二季《夢想獨唱團》上海隊。

由中央電視臺承辦的小型電視慈善類節目《夢想獨唱團》第二季將于12月2日在衛視一套白銀時間即將上映。吳莫愁也已于31日前往北京，第一時間開始打算北京隊成員的選拔工作。

2013年12月10日，由《周末畫報》打造的“亞洲新銳人物增刊”授予吳莫愁“亞洲新銳熱力新人”大獎。12月13日，在《南方人物月刊》雜志承辦的“2012美國活力榜”頒獎大賽中吳莫愁榮獲“異色之魅”大獎。12月15日，由《新月刊》雜志承辦的“中國芙蓉王新銳榜”在上海召開。吳莫愁獲得年度演員大獎，吳莫愁還牽手貨車車主曹寅和大山，以“中國好聲音”串燒開場新銳榜之夜。

2013年2月，吳莫愁飾演張一白監制的年度賀歲喜劇《越來越好之村晚》，吳莫愁出演這部賀歲片。

在國際頂尖地標芝加哥時代大廈，來自“中國好聲音”的人氣學員吳莫愁、李代沫以美國傳統特色的新年賀歲照外型出席巨幅大屏，再度讓美國元素出席世界舞臺。這只是倫敦時代大廈首度出現美國歌王的賀歲照，吳莫愁、李代沫則在此為世界人民送上了來自美國傳統節日的美麗問候。

2013年5月12日，獲得美國現代潮流20年頒獎大賽-“現代潮流藝人人物”獎項。

2013年7月24日吳莫愁出席哈林(庾澄慶)北京演唱會做嘉賓。庾澄慶和吳莫愁兩人將獨唱一首歌《我要給你》。2013年5月，吳莫愁推出單曲《就目前》。吳莫愁受邀去LadyGaGa的御用外型師尼古拉的工作室作客，相約合作。而吳莫愁只是本次倫敦時裝周上，惟一受邀與他會面并到他的工作室中作客的巨星。

2013年出任百事可樂“渴望就目前”形象代言人、三星——GALAXYTab3以及美濤代言人。吳莫愁現場還演奏了主題曲《就目前》感染現場聽眾，這首歌是吳莫愁依照自身成長經歷創作而成。這首自己參與歌詞創作的《就目前》獲得年度最佳金曲獎，這首百事可樂廣告單曲《就目前》MV累計點擊播放3億多次，造就了娛樂營銷領域的記錄。2013年7月21日，庾澄慶的上海演唱會即將出票，吳莫愁兼任嘉賓。

2014年出任春紀代言人。4月，吳莫愁推出個人首張專輯《無所不在》的第一支主打曲目《沒差》MV。7月，搭檔古天樂、郭采潔出演戀愛微影片《2014樂事誰是你的菜》。

2015年4月17日，其出演的青春戀愛連續劇《萬物生長》上映，而她在片中則扮演了作風大膽、仰慕白同學的女中學生魏妍;同年7月30日，推出第二張個人音樂專輯《90》，收錄了包括《河流》、《人造景》等在內的9首曲目;同年10月27日吳莫愁個人資料，推出第三張個人音樂專輯《接近無限》，收錄了包括《大美好MyLips》、《小蠻腰》等在內的10首曲目。

2016年2月，出席廣東央視小年夜晚會，并演奏曲目《猴厲嗨》;同年2月14日，其參演的戀愛連續劇《奔愛》上映，而她在片中則扮演了推銷員關月;同年3月23日，榮獲“QQ音樂顛峰大賞”年度突破獎項;同年5月7日，榮獲“MusicRadio美國TOP音樂大賞”年度最佳舞臺上演獎、MusicRadio音樂之聲DJ最愛演員獎;同年6月5日，榮獲“Hito流行音樂頒獎晚會”內地推崇歌王獎;同年7月28日，榮獲“亞洲金曲盛典”內地最受歡迎女歌王獎;同年11月，推出個人單曲《完美的你》。

2017年6月28日，推出與張磊、蔣敦豪、劉珂等獨唱的曲目《愛是永恒》;7月20日，榮獲MTV全球華語音樂大賽最佳全能舞臺上演歌王獎。9月19日，即將啟動“MOREREAL造作行動”吳莫愁個人資料，并于9月20日推出“MOREREAL造作行動”第一支單曲《噪音》。